【质料】离子跨膜输运选择性的重新精准“定制”

本文摘要:Buckyball-Based Spherical Display of Crown Ethers for De Novo Custom Design of Ion Transport Selectivity 自从上世纪六十年月被发现以来冠醚因其简朴的结构和奇特的碱金属离子联合能力而被广泛应用于多种跨膜人工离子通道或者载体的设计与合成。大量文献讲明在溶液体系中冠醚和碱金属(锂、钠、钾、铷、铯)离子之间的联合基本遵循冠醚环内空和碱金属离子直径之间巨细匹配的一一对应关系。

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Buckyball-Based Spherical Display of Crown Ethers for De Novo Custom Design of Ion Transport Selectivity

自从上世纪六十年月被发现以来冠醚因其简朴的结构和奇特的碱金属离子联合能力而被广泛应用于多种跨膜人工离子通道或者载体的设计与合成。大量文献讲明在溶液体系中冠醚和碱金属(锂、钠、钾、铷、铯)离子之间的联合基本遵循冠醚环内空和碱金属离子直径之间巨细匹配的一一对应关系。例如 12-冠醚-4 在溶液中会选择性地联合锂离子15-冠醚-5、18-冠醚-6 和 21-冠醚-7 则划分选择性联合钠离子、钾离子和铯离子。然而停止现在在基于冠醚的人工离子跨膜输运体体系中实现上述对应关系的还没有任何乐成的先例。

克日 西北工业大学曾华强课题组与 新加坡科技局和新加坡南洋理工大学互助 使用一系列基于 C60-富勒烯焦点和冠醚外貌修饰的分子球作为人工离子跨膜输运体乐成实现了高效且选择性可精准定制的离子跨膜输运。这项研究开发了可从液相选择性直接精准定制跨膜输运选择性的先河解决了本事域40年来悬而未决的重浩劫题。

图1. 基于C60 -富勒烯焦点和冠醚外貌修饰的分子球及其作为人工离子载体而实现的高效且具有可定制选择性的跨膜碱金属离子的定向运输。图片泉源: J. Am. Chem. Soc.

这些模块化合成的分子球中包罗一个C 60 -富勒烯焦点通过长度可调的柔性烷烃直链与外围的十二个苯并冠醚基团相连从而形成一个直径和磷脂双分子层厚度相近的球形三维结构。

该分子球可表现为 MBm-Cn其中 MB为Molecular Ball缩写m表现冠醚环中氧原子个数n表现烷烃直链中碳原子个数。例如 MB4-C10代表12-冠醚-4修饰的且烷烃直链为C 10 H 20 的分子球。

内含酸碱敏熏染料的单膜水泡实验效果讲明所有12-冠醚-4修饰的分子球对于锂离子的传输效率显着高于其他碱金属离子其中 MB4-C10体现出的锂离子相对于其他碱金属离子的输运选择性高达47.5。同样的15-冠醚-5、18-冠醚-6和21-冠醚-7修饰的分子球则划分选择性地跨膜输运钠离子钾离子和铯/铷离子其中 MB5-C8的钠对钾和 MB6-C8的钾对钠的离子选择性划分为13.7和7.8。钠离子和钾离子是人体中细胞内外都广泛存在的电解质所以针对他们的人工离子通道或者载体研究因其潜在的医药应用价值而一直吸引着人们的兴趣。

在基于冠醚设计合成的人工离子通道或者载体中能高效且选择性输运钾离子的先例已有诸多报道可是针对钠离子的人工通道或载体研究则显着滞后。这里 MB5-C8分子球所体现出的 13.7 的钠钾选择性是所有基于冠醚的人工离子通道或者载体的最高纪录。该选择性甚至能媲美一些自然界存在的膜通道卵白。对于同种冠醚修饰的分子球离子传输效率则受到其烷烃直链长度的影响但总体都体现出了令人满足的效果。

其中 MB4-C10MB5-C8MB6-C12MB7-C8 在各自同种冠醚修饰的分子球中具有最高的离子传输效率。其对于锂钠钾和铷/铯离子的半最大效应浓度划分为0.13, 0.47, 0.40和0.105/0.077微摩每升(1 微摩每升 = 脂质分子摩尔数的1.03 %)。

这一结果近期揭晓在 Journal of the American Chemical Society上文章的第一作者是新加坡科技局纳米生物实验室的 李宁博士通讯作者是西北工业大学的 曾华强教授。

Ning Li, Feng Chen, Jie Shen, Hao Zhang, Tianxiang Wang, Ruijuan Ye, Tianhu Li, Teck Peng Loh, Yi Yan Yang,。


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